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全美最頂級電池大牛


 

鋰(Li)離子電池對現代社會(huì )產(chǎn)生了深遠的影響。在過(guò)去的25年中,鋰離子電池的能量密度穩步提升,而成本卻急劇下降。然而,電動(dòng)車(chē)輛儲能市場(chǎng)仍要求電池具有更高的能量密度(>500Wh/kg,成本低于US$100 (kWh)?1),所以許多研究者將目光瞄向了下一代高能量電池——鋰金屬電池。其中,金屬鋰是關(guān)鍵組分。雖然已經(jīng)有一些關(guān)于鋰金屬電池新結構的研究,但是關(guān)于如何將文獻中研究的許多新材料和概念結合到實(shí)際中則很少報道。怎么設計電池讓其能量密度>300Wh/kg,并實(shí)現長(cháng)循環(huán)壽命和安全性是我們所要關(guān)注的。

在這里,美國西北太平洋國家實(shí)驗室的劉俊博士等人以高鎳為正極,金屬鋰為負極設計了350~500Wh/kg能量密度的軟包電池,并提出達到這一電池能量密度水平所需的關(guān)鍵條件。此外,還強調了導致電池在短循環(huán)壽命期間失效的因素和給出了改善這些問(wèn)題的有效策略。

一、如何設計電池才能達到500Wh/kg

作者選擇高鎳NMCLiNixM1- xO2,M = Mn,Co;x≥0.6)作為正極,容量大于200mAh/g,工作電壓約3.8 V?;?span>Li ||高鎳NMC> 1 Ah)軟包電池分析了所需的電池關(guān)鍵參數。為了將最佳材料特性與最佳電池設計參數相結合,以獲得高達500Wh/kg的能量密度,作者在不同情景下繪制了電池能量密度柱狀圖,以說(shuō)明達到不同目標能量密度的可行途徑(圖1)。
 

          圖1:根據不同設計參數計算的電池能量密度。(1)以材料NMC622為基準,其具有196mAh/g比容量(在4.6V截止電壓下),35%正極孔隙率,22.0mg/cm2正極質(zhì)量負載和70μm正極厚度。N/P比為2.6,電解液容量比為3.0g/(Ah)?;鶞孰姵刂械臏\陰影區域表示遠小于50Wh/kg 能量密度的扣式電池的情況(2)將電解液(電解液與容量比)的量減少到2.4g/(Ah)。(3)將正極孔隙率降低至25%,從而進(jìn)一步將電解液量減少至2.1g/(Ah)。(4)將正極厚度增加到83μm并且將質(zhì)量負載增加到26.0mg/cm2。(5)將正極容量增加到220mAh/g。(6)減少非活性材料(集流體,包裝)50%以上。(7)將N/P比降低至1。(8)使用容量遠高于250mAh/g的新正極材料。

           圖1中的第一個(gè)柱子表明,通過(guò)使用基準電池參數,可以獲得Li || LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2Li || NMC622)軟包電池的能量密度約為350Wh/kg。其中,關(guān)鍵參數如正極孔隙率(35%)和厚度(70μm)在當前鋰離子軟包電池制造中可以輕松實(shí)現??紤]到電解液與Li金屬負極固有相互作用所造成的消耗,電解液用量(以電解液與電池容量比值為單位進(jìn)行表示)高于典型鋰離子電池中石墨負極所用的量,3.0g/(Ah)反映了350Wh/kg電池允許的最大電解液用量。通過(guò)減少電解液的量(圖1,第二個(gè)柱),降低孔隙率(圖1,第三個(gè)柱)和增加正極厚度(圖1,第四個(gè)柱),可以進(jìn)一步提高電池能量密度。然而,電解液用量大幅降低可能導致循環(huán)壽命顯著(zhù)衰減,除非發(fā)現有效措施以減少不必要的副反應。此外,可預期的現有電極制造技術(shù)可將正極限制到~25%的孔隙率和小于100μm的電極厚度。

          如果能量密度要實(shí)現超過(guò)400Wh/kg,則正極材料需要具有~220mAh/g的穩定比容量(圖1,第五個(gè)柱)。通過(guò)顯著(zhù)降低非活性材料含量(Cu,Al,隔膜和包裝)(圖1,第六個(gè)柱)和Li量,可以進(jìn)一步提高能量密度(圖1,第七個(gè)柱)。在此,非活性材料的影響不是討論的主要焦點(diǎn)。Li量,受負/正電極面積容量比(N/P比)影響,這一關(guān)鍵參數受到當今可靠Li箔(~50μm厚)技術(shù)發(fā)展的限制。顯然,進(jìn)一步降低N/P比是非常必要的。最后,如果將來(lái)可以開(kāi)發(fā)出比容量大于250mAh/g的新正極材料,則可以獲得超過(guò)500Wh/kg的能量密度(圖1,第八個(gè)柱)。

二、長(cháng)循環(huán)高能電池的關(guān)鍵影響因素

        我們平時(shí)研究Li金屬電極時(shí)使用了成倍過(guò)量的鋰金屬和電解液,所得大多數研究結果中不能被放大應用到實(shí)際的軟包電池中。對于以往研究的大多數可充放電扣式電池,其能量密度遠小于50Wh/kg。如圖2所示,關(guān)鍵電池參數,包括正極負載,電解液量和Li金屬量(厚度)都對電池循環(huán)性能有重要影響。除了其他非活性材料(如隔膜,集流體和包裝材料)外,還必須仔細選擇這些參數,以獲得長(cháng)循環(huán)高能實(shí)用電池。
 

       圖2:電池參數和電池壽命與Li負極形態(tài)之間的關(guān)系。a,實(shí)驗室扣式電池經(jīng)常使用成倍過(guò)量的Li和電解液。b,具有多層堆疊電極的高能軟包電池。c-e,具有不同電解液用量(c)的Li || NMC電池的循環(huán)性能,在原始貧電解液被消耗(d)之后補充電解液,電池的循環(huán)性能;不同厚度Li金屬(e)的Li || NMC電池的循環(huán)性能。紅色線(xiàn)代表軟包電池,黑色線(xiàn)代表扣式電池。f,循環(huán)后,Li金屬負極的厚度變化,開(kāi)始采用的是厚度為50微米的Li。用于c-e的扣式電池在C/10倍率下循環(huán)2次進(jìn)行化成,然后在2.7-4.4V的電壓范圍內以C/3倍率循環(huán)進(jìn)行充放電循環(huán)。

2.1電解液用量

        對于能量密度超過(guò)300Wh/kg的軟包電池,電解液用量為3g/(Ah)。然而,在大多數先前以CR2032扣式電池為研究系統的長(cháng)壽命Li金屬電池的報道中,電解液量處于成倍過(guò)量狀態(tài)(75μl或更多)。假設這些扣式電池的正極負載為1mAh/cm2(電極面積1.3 cm2),則75μl電解液轉化為電解液/容量比為~70g/(Ah),比實(shí)際軟包電池的電解液用量高23倍。圖2c顯示了將電解液用量從25降低至3g/(Ah)后,扣式電池壽命大幅縮短僅只有~10個(gè)循環(huán)。

2.2 Li用量

        除電解液量外,Li的量也起著(zhù)關(guān)鍵作用。對于厚的Li箔,主要的失效原因是來(lái)自固態(tài)電解質(zhì)中間相(SEI)形成反應的電解液消耗。在這樣的條件下,可以通過(guò)補充電解液來(lái)恢復電池容量(圖2d)。通常用于實(shí)驗室測試的Li負極非常厚(250μm或更大),這是達到300Wh/kg所需Li負極(50μm)厚度的五倍。圖2e表明即使具有豐富的電解液,當Li箔厚度限制為50μm時(shí),電池壽命也會(huì )大幅衰減到<20個(gè)循環(huán)。這些結果清楚地表明,電池性能的早期快速衰減是由電解液和Li消耗造成的,而不是枝晶形成。這一結論可通過(guò)長(cháng)循環(huán)后Li箔的掃描電子顯微鏡圖像得到證實(shí),圖2f顯示出整個(gè)鋰金屬電極厚度大幅增加,形成了多孔和苔蘚Li結構。僅幾十個(gè)循環(huán)后,50μm Li箔的厚度就增加了三倍,這表明整個(gè)Li負極可能都參與了電化學(xué)和化學(xué)反應。

2.3 正極負載

        正極負載低(1mAh/cm2或更低)的情況下,Li會(huì )非常地進(jìn)行剝離/沉積,這種人為導致的長(cháng)循環(huán)壽命結果,也很難被應用到實(shí)際的高能量密度電池中。

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